Eksperimenditehnika täiustamine võimaldas lahendada juba Galilei püstitatud ülesande – määrata otseste mõõtmistega valguse kiirus. 1832. a. hakkas Belgia füüsik Joseph Antoine Ferdinand Plateau (1801–83) rakendama pöörleval peeglil põhinevat stroboskoopilist meetodit kiirete vibratsioonide uurimiseks. 1834. a. kasutas sama meetodit inglane C. Wheatstone (vt. § 1.3) sädelahenduse kestuse määramiseks ja avaldas arvamust, et pöörleva peegli meetod peaks sobima ka valguse kiirusega seotud ülilühikeste ajavahemike mõõtmiseks. Ideest haaras kinni F. D. Arago, kes esitas 1838. a. üpris keeruka katseskeemi valguse kiiruse määramiseks nii vaakumis (õhus) kui ka keskkonnas. Newtoni korpuskliteooria veendunud vastasena pidas ta valguse kiiruse määramist erineva optilise tihedusega keskkondades otsustavaks eksperimendiks – experimentum crucis’eks – korpuskliteooria lõplikul ümberlükkamisel. Tuleb siiski märkida, et Newtoni oletus – valguse kiirus optiliselt tihedamas keskkonnas on suurem kui optiliselt hõredamas – pole korpuskliteooriale kohustuslik, pigem on siin tegemist murdumisseaduse ebaõnnestunud mehhanistliku põhjendamise katsega.

Esimesena määras valguse kiiruse otsese meetodiga Armand Hippolyte Louis Fizeau (1819–96). Kiiresti pöörleva hammasratta abil õnnestus tal saavutada piisavalt lühikesi valgussignaale ja mää-rata nende ülilühikest levikuaega (1849). Kasutades mõõtmisbaasi 8,6 km, sai ta valguse kiiruseks 313 274,304 km/s. Fizeau katseskeemi täiustasid ning mõõtmisi kordasid nt. Marie Alfred Cornu (1841–1902) 1875. a. Pariisis, keemik James Young (1811–83) ja insener George Forbes (1849–1936) 1880. a. paiku Edinburghis. 20. sajandil asendati hammasratas Kerri rakuga. Sel meetodil määrasid valguse kiiruse näiteks August Karolus (1893–1972) 1928. a. Leipzigis ja Wilmer Clayton Anderson (1909–88) 1941. a. Harvardis.

Pöörleva peegli meetodiga seotud tehnilised raskused ületas Jean Bernard Léon Foucault (1819–68) alles 1850. a., kuid ka siis suutis ta võrrelda vaid valguse kiirusi erinevates keskkondades, s.t. valguse kiirus vees oli Huygensi ja Fermat’ kohaselt ¾ valguse kiirusest õhus. Valguse kiiruse vaakumis (õhus) määras ta 1862. a., saades tulemuseks (280 000 ± 500) km/s. Mõõtmisi kordasid ja metoodikat täiustasid Simon Newcomb (1835–1909) 1878–82 ning eriti Albert A. Michelson 1924–26 (vt. § 7.7) ja Wilmer C. Anderson 1937. a., viimased asendasid pöörleva peegli pöörleva peegeldavate tahkudega prismaga.

Täpsematel mõõtmistel selgus, et valguse kiiruste suhe vaakumis ja keskkonnas erineb mõnevõrra murdumisnäitaja väärtusest. Vastuolu lahendas 1881. a. John William lord Rayleigh (1842–1919), eristades valguse faasi- ja rühmakiiruse mõisteid. 1871. a. arendas ta, kandes tollal veel perekonnanime Strutt (tiitli lord Rayleigh omandas ta pärast oma isa surma 1873), valguse molekulaarse hajumise teooria osakestelt, mille mõõtmed on väiksemad valguse lainepikkusest λ, ja näitas, et hajumise intensiivsus on pöördvõrdeline lainepikkuse neljanda astmega (I ~ λ^–4). Selles nägi ta seletust taevasina ja ehapuna efektidele. Hiljem selgitati neid nähtusi mitte hajumisega molekulidel, vaid gaasi tiheduse fluktuatsioonidel (vt. VIII § 2.6).